
Fils du marquis de CastelVell et de la fille du marquis de Portago, personnalité haute en couleurs de l'aristocratie espagnole, Vilallonga avait travaillé comme journaliste pour l'agence de presse espagnole EFE ainsi que pour les magazines "Paris Match", "Marie-Claire" et "Vogue". Il était l'auteur d'une biographie officielle du roi Juan Carlos publié en 1993.
L’acteur joua entre autres dans "Diamants sur canapé de Blake Edwards (1991), il fut le partenaire de Audrey Hepburn, interprétant le rôle de José da Silva Pereira, le milliardaire brésilien que prévoit d'épouser l'excentrique Holly Golightly. Il avait également tourné dans "Juliette des esprits" de Federico Fellini ou encore "Les Amants" de Louis Malle.
Vilallonga s'était marié à trois reprises et laisse derrière lui deux enfants nés de son premier mariage, John et Carmen, ainsi qu'un fils adopté, Fabricio. Le roi Juan Carlos a fait part de sa tristesse à l'annonce de son décès.